近日，学院王新宇博士以第一作者、安庆师范大学为第一单位，在国际催化领域顶级期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（中科院一区TOP，影响因子19.7）发表题为“Atomic engineering of stability-kinetics Ce-Fe dyads in Ni3S2 for efficient urea-assisted hydrogen production”的研究论文。
尿素辅助电解水制氢因阳极尿素氧化反应（UOR）具有较低的理论电位，且能同步实现含尿素废水的资源化处理，被视为极具前景的节能制氢技术。然而，该反应涉及复杂的六电子转移过程，动力学缓慢，且现有非贵金属催化剂普遍面临活性与长期稳定性难以兼顾的瓶颈。如何在原子尺度上精准调控催化剂的电子结构，实现高活性与高稳定性的协同，是当前电催化领域亟待解决的关键科学问题。
针对这一挑战，研究团队创新性地提出了一种原子级Ce-Fe双元催化单元的设计策略。该工作以Ni3S2纳米阵列为基底，通过在晶格中构建相邻的Ce-Fe原子对，实现了催化功能的分工与协同。其中，Fe位点作为动力学促进剂，有效削弱Ni-S键并显著降低活性NiOOH相的形成能垒；相邻的Ce位点则作为电子缓冲与结构稳定中心，通过可逆的Ce³⁺/Ce⁴⁺氧化还原对稳定高价态Ni中间体，从而在原子尺度上协同优化了催化剂的活性与耐久性。这种“动力学-稳定性”协同的设计理念，突破了传统单元素掺杂难以兼顾活性与稳定性的局限。
研究结果表明，所制备的Ce, Fe-Ni3S2/NF催化剂在组装的两电极尿素电解池中仅需1.37 V即可达到100 mA cm-2的电流密度，并稳定运行超过510小时。与未掺杂的Ni3S2以及单掺Fe或Ce的样品相比，共掺杂催化剂在活性和稳定性方面均表现出显著优势。结合原位拉曼光谱、X射线吸收精细结构谱及密度泛函理论计算，研究团队从原子层面揭示了Ce-Fe双元单元对Ni位点局域配位环境和电子结构的协同调控机制。原位拉曼光谱直接观测到共掺杂催化剂表面NiOOH活性相的形成电位显著降低，且其在反向扫描中表现出优异的稳定性；X射线吸收谱证实了Ni-S键长和电子态处于优化的中间状态；理论计算则进一步阐明了Fe和Ce之间的电子转移路径及其对反应中间体吸附能的优化作用。这些结果共同证实了该设计在突破活性-稳定性权衡方面的有效性。
该研究成果为高效、稳定的尿素辅助制氢催化剂提供了新的设计思路，在节能制氢与含尿素废水处理领域具有重要的应用前景。同时，该工作也为多元素协同催化剂的原子级设计提供了理论依据和实验范式，对推动相关领域的技术创新与材料开发具有重要意义。（撰稿：王新宇 审核：刘志强）
